Tra 25 e il 28 aprile 1907 organizzò nella Villa Reale di Monza un convegno nazionale femminile invitando anche esponenti del movimento femminile laico e socialista a prenderne parte. Nella relazione con la quale partecipò al convegno, dal titolo "Il programma minimo femminista", la Coari espose compiutamente le proposte elaborate in campo sociale, lavorativo, legislativo e scolastico, suscitando molte polemiche e un'aperta condanna da parte de «L'Azione Muliebre» - contraria alle proposte avanzate relative ad un diverso ruolo della donna nella società e alla concessione del voto politico alle donne - e del giornale «L'Unità Cattolica» che accusava il convegno di essersi fatto espressione delle teorie moderniste.
Nel giugno del 1908, nonostante l'appoggio del vescovo Radini Tedeschi e del cardinal Ferrari, venne decisa la sospensione della pubblicazione di «Pensiero e Azione», accusato di eccessivo modernismo. Investita dalle numerose critiche provenienti dal mondo cattolico, la Coari decise di allontanarsi dal movimento femminile per dedicarsi completamente all'attività didattica e pedagogica. Dopo aver visitato, tra il 1907 e il 1910, alcune scuole d'avanguardia come la Casa del bambino della Montessori, la scuola "Rinnovata" di Giuseppina Pizzigoni e la scuola della Montesca (fondata nei primi anni del secolo da Alice Hallgarten e dal marito Leopoldo Franchetti nei pressi di Citta di Castello), la Coari teorizzò un metodo didattico innovativo, da lei stessa definito "metodo senza metodo", impostato sull'ascolto delle esperienze del bambino e sul rapporto di fiducia e intimità spirituale tra insegnante e allievo.
Nel 1909 moriva don Carlo Grugni, lasciando in eredità alla giovane maestra il proprio archivio e una piccola somma di denaro da destinarsi ad attività benefiche.
Nel luglio dello stesso anno la Coari pubblicò una biografia di Niccolò Tommaseo con introduzione di Antonio Fogazzaro (Nicolò Tommaseo, Milano, Libreria editrice milanese, 1909), suscitando la disapprovazione del vescovo Radini Tedeschi .
Pochi mesi prima, recatasi nuovamente nel Meridione per prestare soccorso in Calabria e a Messina alle popolazioni colpite dal terremoto, aveva rifiutato l'incarico offertole dal senatore Leopodo Franchetti di occuparsi, adottando il metodo Montessori, della direzione e dell'organizzazione di alcuni asili in Calabria; accettò invece di collaborare, al fianco di Tommaso Gallarati Scotti e Umberto Zanotti Bianco, con l'Associazione per gli interessi del Mezzogiorno d'Italia, istituita nel 1910 con Franchetti come presidente. Nel corso di uno dei numerosi viaggi compiuti tra Roma e le zone colpite dal terremoto, la Coari conobbe don Orione al quale rimase poi sempre profondamente legata.
Nel luglio del 1915 lasciò il Meridione per assistere Giovanni Semeria nella gestione degli ospedali da campo installati a Udine per il soccorso dei soldati feriti. Pochi mesi dopo, a causa di una malattia che costrinse il sacerdote a lasciare Udine, assunse l'incarico di direttrice di uno degli ospedali: fu in questa occasione che rimase nelle mani della Coari la corrispondenza a lui diretta, frammista ad alcune omelie e appunti del padre, così come un piccolo nucleo di corrispondenza indirizzata a padre Agostino Gemelli, anch'egli in servizio negli ospedali di Udine.
Nell'ottobre del 1916 riprese l'insegnamento scolastico; pochi mesi dopo conseguì la nomina di ispettrice delle scuole elementari di Milano e cominciò a collaborare con la Biblioteca circolante dei maestri. Nel 1919 partecipò alla fondazione del Gruppo d'azione per le scuole del popolo, che promuoveva l'omonimo periodico di collegamento e informazione per i maestri cattolici. Tra il 1926 e il 1934, nominata direttrice centrale del Gruppo d'azione, venne incaricata di ispezionare oltre 700 scuole rurali lombarde. Nel settembre del 1929 fu tra i promotori a Milano del Cenacolo di Lentate, un corso di didattica a carattere religioso per maestre rurali.
Si consolidarono in questo periodo importanti relazioni d'amicizia con autorevoli esponenti del mondo politico e religioso: Clemente Rebora, al fianco del quale lavorò nel Gruppo d'Azione e che sostenne nella sua conversione alla fede cattolica; Angelo Roncalli, conosciuto nel 1905 quando ricopriva l'incarico di segretario del vescovo Radini Tedeschi e divenuto successivamente sua guida spirituale; Alessandro Casati, con il quale cominciò a collaborare sempre più strettamente.
Nel settembre del 1934 il Partito fascista fece cessare l'attività del Cenacolo di Lentate, decretando l'assorbimento del Gruppo d'azione e delle 700 scuole rurali nell'Opera Balilla. Nello stesso anno, su consiglio di Alessandro Casati e con il fine mantenere il proprio incarico, la Coari decise di aderire al Partito nazionale fascista.
Tra il 1934 e il 1939 svolse il suo ultimo incarico scolastico a Milano. Raggiunta la pensione, si trasferì a Rovegno (Genova), dove rimase per circa un decennio, dedicandosi ad un'intensa attività di riordinamento e studio del proprio archivio, dalla corrispondenza ai numerosi quaderni di appunti, dagli scritti pedagogici a quelli sulla condizione femminile.
Negli anni '50 la Coari cominciò a lavorare ad un'opera che condensasse i principi del suo metodo di insegnamento, riordinando i numerosi scritti e appunti relativi alle proprie riflessioni ed esperienze didattiche e confrontandosi su questioni didattiche e pedagogiche, attraverso una fitta corrispondenza, con la collega e amica Dirce Rizzi. L'opera vide la luce nel 1962 con il titolo "Ho cercato la Sua scuola. Spirito e tecnica" (Brescia, editrice La scuola).
Morì a Rovegno il 16 febbraio del 1966 all'età di 85 anni.