La ricerca, iniziata con i primi lavori sulle illusioni ottico-geometriche, si amplia allo studio della percezione della forma in generale e della percezione del tempo. Nel 1914 pubblica "Die Atmungssymptome der Lüge" ["I sintomi respiratori della menzogna"], il primo dei suoi contributi di "psicologia forense", per il quale oggi è ricordato anche come l'ideatore del "lie detector".
Negli anni che precedono la prima guerra mondiale, Benussi si dedica a nuovi temi di ricerca, posti ai margini della psicologia ufficiale: affronta lo studio dei fenomeni ipnosuggestivi e si accosta alla psicoanalisi freudiana, che sarà oggetto di analisi approfondita durante il periodo di Padova.
Nonostante gli ampi riconoscimenti internazionali, non riesce tuttavia a ottenere, né a Graz né presso altre università austriache, una sistemazione stabile a livello accademico: l'ostacolo principale è rappresentato dalla sua nazionalità.
Nel novembre 1918 torna a Trieste e, nel dicembre dello stesso anno, con l'annessione della città all'Italia, diventa cittadino italiano.
Nella primavera del 1919, grazie all'interessamento di Sante De Sanctis, viene chiamato a ricoprire all'Università di Padova la neoistituita cattedra di psicologia sperimentale, prima come incaricato e, dal 16 ottobre 1922, come professore ordinario, nominato con procedura straordinaria, "per chiara fama".
Benussi si circonda di un gruppo di validi collaboratori, fra cui Cesare L. Musatti e Silvia De Marchi, e il suo istituto diventa punto di riferimento importante per psicologi e intellettuali della più diversa estrazione. Benussi si dedica allo studio della suggestione e dell'ipnosi intesi come "mezzi di analisi psichica reale", ossia come strumenti atti a scomporre le funzioni e i processi psichici dalla loro unità funzionale globale per poterli meglio studiare e analizzare nei loro rapporti di interdipendenza; viene così a interessarsi sempre più alla psicoanalisi, anche a seguito della sua amicizia con Edoardo Weiss.